第25卷第4期
第25卷第4期
2003年1O月
石 油 蜜 髓 他 展
PETR0LEUM GEoL0GY&EXPERIM_ENT
Vo1.25,No.5
0Ct..2003
文章编号:1001―6112(2003)05--0481--06
塔里木盆地轮南油田奥陶系和三叠系
原油碳同位素偏移的古环境解释
卢 鸿,孙永革,彭平安
(中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室,广东广州 510640)
摘要:通过对轮南14井正构烷烃和类异戊二烯烃的单体碳同位素分析,证实该井奥陶系和石炭系油藏具有相同或相似的油源,均
属奥陶系源岩产物l而三叠系油藏与奥陶系,石炭系油藏具有较大的碳同位素差异,反映其油源不同l无论是正构烷烃还是类异戊
二烯烃的单体碳同位素值,均呈现出三叠纪油藏较轻,奥陶纪原油较重的分布,这与地史上原油碳同位素的长期变化规律相吻合.
对于奥陶纪和三叠纪之间如此大的时间跨度,不宜于以常规的简单的母源,成熟度和沉积环境方面的差异来解释上述"异常"分
布,而应该结合大气Co2浓度及生物生长速率等环境变化因素来解释.资料表明,地史中全球范围内的古环境(大气C02浓度变
化和藻类生长速率)演变共同造成了奥陶纪的正向变化和三叠纪的负向变化.
关键词:碳同位素偏移,三叠纪l奥陶纪l古环境l轮南油田l塔里木盆地
中圈分类号:TEl21.3 文献标识码:A
八十年代末开发起来的色谱一氧化炉一质谱
(GC―C―MS)技术[1],使稳定碳同位素的研究进入
分子级水平.在石油地球化学研究中,对各种原油
中单体碳同位素数值和分布上的差异的解释,通常
将其归因于母源的差别[2矗],成熟度的差异[4]以及沉
积环境的不同嘲或者混源嘲的存在,这对于地球化
学工作者而言已经成为一种习惯性思维.但是,原
油碳同位素值的影响因素是很多的.通常,原油
¨C值主要与源岩中干酪根的 ¨C值有关,而干酪
根 ¨C值则取决于保存生物的有机体类型和母岩
的 "C值.与现代生物圈一样,原始古生物圈中影
响稳定碳同位素的因素主要包括温度,COz分压
(P )和沉积环境以及保存的有机质类型和数量
等.在对轮南14井不同时代原油单体碳同位素的
研究中,发现无论是正构烷烃还是类异戊二烯烃的
单体碳同位素值,均呈现出三叠纪油藏较轻,奥陶纪
原油较重的分布.笔者认为,对于具有母源继承性,
而且在很大的时间跨度范围内的原油碳同位素及单
体碳同位素值,需要结合地史中的长期性变化来解
释.
1样品与分析
2.1样品与分离
轮南14井位于塔里木盆地轮南油田桑塔木断
垒带的东端,该井在三叠系TIII油组,石炭系地层
和奥陶系地层均获工业性油气流,而且垂向剖面上
含蜡量等物性参数呈现系统的变化,"八五"和"九
五"期间许多学者将轮南14井作为典型油藏剖面,
研究垂向运移过程中原油组分的变化情况[7 ],所
采样品层位分布及物性参数见表1.
所有原油样品用石油醚沉淀过夜脱沥青质后,
用氧化铝/硅胶柱层析进行族组分分离,分别用石油
醚,苯和乙醇冲脱饱和烃,芳烃和非烃组分.由于塔
里木盆地海相原油姥鲛烷和植烷含量均较低,为此
对饱和烃馏分采用尿素络合方法将正构烷烃和支链
烷烃分离开来,分别进行GC--C--MS分析.
1.2仪器与分析质量保证
所用仪器为Finnigan公司生产的GC―del
taXLplus新型同位素质谱仪.实验条件如下:HP
收稿日期:2002--10―31l修订日期:2003"06--29.
基金项目:国家基础研究"九七三 项目(G 1999043308)和中国科学院创新知识工程项目(KZCX1--SW--18).
作者筒介:卢鸿(1971一),男(汉族),新疆吐鲁番人,副研究员,主要从事石油地球化学和有机地球化学研究.
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482 石 油 雾 劈 沾 届 第25卷
表1轮南14井原油样品层位分布及物性参数(*为未获得数据)
Table 1 Sampling position and parameters of physical property of cJ~de 0il in well LN-14
―5石英毛细柱(30m*0.32mm*0.25urn);升温程
序是在60℃恒温5min,以3℃/min的速率升温到
290℃,恒温30min,载气用He,气化室温度300℃.
分流比为5:1;碳同位素比值经PDB标准换算.
单体碳同位素分析中化合砺问良好的分离,基
线及仪器状态的稳定是数据质量的保证.为此,本
文除在上述分离制备过程中采用了尿素一络合方法
将正构烷烃和支链烷烃分离以外,尚在每天采用随
仪器配送的挪威混合标样进行仪器状态标定.该标
样由正构烷烃nC12,nC14,nC16,nC17,nC18,
nC20,nC22,nC24,nC26,nC30,nC32和姥鲛烷,植
烷人工合成标样配置而成,分析过程中的检测结果
表明,各单体化合物的标准偏差小于0.5,表明仪器
状态稳定,测试结果可信.
2 结果
2.1正构烷烃单体碳同位素值分布
络合后的正构烷烃分析3次取平均值,结果见
图1.由于奥陶系和石炭系部分样品中低碳数(C2 )正构烷烃难以在0.5mv的下
限范围内获得积分值,因此仅给出C..～C. 范围内
的正构烷烃单体碳同位素值.从中可见,轮南14井
所有原油正构烷烃的碳同位素值随碳数增加的曲线
变化略显平缓,变化范围较窄(一31.6‰～
--34.4‰),说明母源输入较单一;其中,奥陶系和石
炭系原油较重(一31.49 0～一33.96%0),三叠系
TⅢ油组原油的正构烷烃碳同位素值略轻
(一32.75‰～--34.27 o),较同井奥陶系和石炭系
原油而言,单体碳同位素值明显偏轻1%0左右;
2.2类异戊二烯烃单体碳同位素值变化
络合后的异构烷烃分析两次取平均值,结果见
图2.轮南14井所有原油异构烷烃的碳同位素值
分布在一26‰～一32.5‰范围内,数值变化较大.
对此,Bjoroy(1993)指出,类异戊二烯烃比正构烷烃
的单体碳同位素值变化较大,是因为类异戊二烯烃
一30
U一32
2 'Q -34
…._ T一――日一C――矗一CJ
图1轮南14井原油正构烷烃单体碳同位素分布
Fig.1 Distribution of specific carbon isotope
of n-alkane of crue oil in wel1 LN一14
―24
―26
―28
一30
一32
―34
一
Cl--- ÷.一CⅡ一O一0
图2轮南14井原油类异戊二烯烃单体
碳同位素分布(DPr为降姥鲛烷)
Fig.2 Distribution of specific carbon isotope of
isoprenoid hydrocarbon of crude oil in well LN-14
的碳同位素组成更多地依赖于沉积环境和源岩有机
质类型 ...从层位分布上看,三叠系(TⅢ)油组的原
油异构烷烃单体碳同位素值仍然比奥陶系,石炭系
原油平均偏轻约1.5‰左右.
3讨论
整体上讲,轮南14井中奥陶系和石炭系原油的
正构烷烃单体碳同位素艿 C值为--32%o～一33‰;
类异戊二烯烃的单体碳同位素艿 C值为一29‰～
--31%o;三叠系原油的正构烷烃单体碳同位素艿¨C
值为--33 0～一34‰;类异戊二烯烃碳同位素艿 .C
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第5期 卢鸿,等:塔里木盆地轮南油田奥陶系和三叠系原油碳同位素偏移的古环境解释 483
值为一3O.5%0～一32.5‰.
一般而言,化合物单体碳同位素组成取决于先
驱生物所利用的碳源及其生物合成,同化过程中的
碳同位素分馏效应;同一来源的正构烷烃或异构烷
烃应该具有相同或相似的单体碳同位素组成,而不
同来源的正构烷烃或异构烷烃则在单体碳同位素组
成上存在一定差异.因此,上述数据不仅指示奥陶
系,石炭系原油和三叠系原油在成烃母质上的差异,
而且揭示了正构烷烃和异构烷烃在成因上的差异,
亦即:a)奥陶系和石炭系油藏具有共同的油源,且与
三叠系油藏原油具有不同的母质来源.b)异构烷烃
的碳同位素值略重于同碳数正构烷烃值,本文中异
构烷烃比正构烷烃的6nC值平均偏重约1.5%o左
右;c)数据还显示三叠系原油明显比奥陶系和石炭
系原油具有较轻的稳定碳同位素组成.
对于结论1,众多的勘探实例及精细的油藏研
究业已得到证实.对于结论2,Galimov早在1973
年就曾经指出异构烷烃稳定碳同位素值要重于正构
烷烃碳同位素值(据Stahl,1977[1o]).在北海中央
地堑也发现类异戊二烯烃碳同位素值普遍重于相应
正构烷烃值[9 h ].通常,正构脂类化合物都是Cz
基质形成的,无环和环状类异戊二烯脂类化合物(如
链状类异戊二烯,藿类和甾类等)都是C 基质形成
的.在生物合成过程中C.基质和C 基质构成了碳
流分支并引起同位素分馏,导致来自同一生物的正
构脂类化合物与无环和环状类异戊二烯化合物之间
具有不同的碳同位素组成.由于形成Cs和C2基质
的乙酰辅酶A中羧基碳(Cc)比烷基碳(Cm)富集
CEn],而在正构脂类化合物中Cm/Cc为1:1,无
环和环状类异戊二烯化合物中Cm/Cc为3:2,导
致正构脂类一般比无环和环状类异戊二烯脂类大约
轻1.5‰[14,15].所以,从生物合成途径和¨C在分子
内部的分布理论上,可以确认上述正构烷烃和类异
戊二烯烃在碳同位素比值上的关系.
前已述及,LN14井中三叠系原油明显比奥陶
系和石炭系原油具有较轻的稳定碳同位素组成.虽
然,在热力学断键机制影响下, C一 C键优先断
裂,导致在干酪根成熟生油演化过程中,从干酪根生
成的石油,凝析油碳同位素会变重,较高成熟度的凝
析油单体碳同位素值可以比原油重3%o左右[1¨,在
一定程度上,也许可以解释奥陶系和石炭系原油较
重的现象.但是,从前人所揭示的地史中原油[1o]和
原油C 饱和烃馏分[ 的稳定碳同位素值的变化
(图3)来看,奥陶系原油碳同位素值偏重,三叠系原
油碳同位素值变轻是毫无疑问的,某种程度上初步
100
200
= 300
窖 400
时代 C 6"C.;1/‰
l n5 1_0 1_5 -,0 5―30
l l l
第三纪 L I
白垩纪 l
侏罗纪
三叠纪
二叠纪
石炭纪
泥盆纪
志留纪
奥陶纪 I
寒武纪 / 前泥茁
平均值 ,
前寒武 据: 嘲 ,1969―
WELTE,1970;
RONOV,1958; 其他作者 _
图3地史中原油稳定碳同位素值的变化(据Stahl,1977[如 )
Fig.3 Changes of stable carbon isotopes
of crude oil in geological history
解释了上述轮南14井中奥陶系,石炭系原油和三叠
系原油单体碳同位素值的分布.
实际上,地史中原油的碳同位素值是受很多因
素影响的.通常,原油6nC值主要与源岩中干酪根
的6nC值直接有关,而干酪根6nC值则取决于保存
生物的有机体类型和母岩的碳同位素值.研究表
明,有机质和碳酸盐岩的6 C值受以下因素影响:
a)无机碳(包括CO.,CaCO.和HCO.一)之间的同
位素分馏效应;b)生物合成作用及有机质在循环造
成的同位素分馏;c)沉积物中碳酸盐岩及有机碳被
固定和埋藏的相对速率;d)大气中CO.和海洋中溶
解CO.的含量.对于奥陶纪和三叠纪之间如此大
的时间跨度,不宜于以常规的母源,成熟度和沉积环
境方面的差异来解释,而应该结合地史上原油碳同
位素的长期变化,来解释上述碳同位素值分布的原
因.
3.1三叠纪碳同位素的负向变化
从碳同位素记录上讲,三叠纪原油[1叼或原油
C +饱和烃馏分[1 的碳同位素值达到自奥陶纪以
来的最低值;三叠纪钙质化石和灰岩的艿n C值达到
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484 石 油 蜜 鼯 沾 展 第25卷
距今300Ma以来的最低值L1 ;同时,在世界各地二
叠纪一三叠纪界线附近处,无论是有机质还是碳酸
盐岩的碳同位素值均显示出不同程度的负向变化.
从古环境及古气候上讲,晚二叠世是一个全球
范围的大海退期[2副,岩浆大量喷发[2.]和火山活动
期L2 .全球范围内的海退和火山活动造成陆地面
积扩大和已埋藏的有机质暴露并被氧化,导致:a)三
叠纪有机碳丰度较低[ ],有机碳埋藏速率较低[" 或
有机碳和碳酸盐岩总量均较低n6];b)氧化过程中
O:的消耗和CO:的生成,以及海水中光合作用对
碳源需求的减少造成溶解CO 的累积,并导致大气
中02的损失和COz含量的升高,而很高的Pc 将
导致同位素分馏系数明显增大[2引,使有机质和碳酸
盐岩碳同位素相对富集 C;c)CO:含量的增高致使
气候持续变暖,三叠纪成为唯一一个没有冰川记录
的时代;d)生态环境恶化以及全璋范围的生物大量
绝灭.地球显生宙以来最重大的生物灭绝事件就发
生在二叠纪一三叠纪之交,其灭绝规模是第二号大
灭绝事件的二倍,导致海生生物一半以上的科消失,
95 以上的种绝迹,三叶虫和有孔虫等主要海生生
物大量灭绝.Erwin(1993)也指出,生物群中85
～95 的物种的灭绝都发生在早三叠世的最初5个
百万年内[2".黄思静(1994)对我国华南地区二叠
系一三叠系界限的研究也具有类似的观点[2 ,故三
叠纪有机质碳同位素值存在负向变化的事实是毋庸
质疑的.
3.2奥陶系碳同位素的正向变化
从原油碳同位素记录上讲,Andvusevich等
(1998)通过整理前人数据发现,早元古代晚期一寒
武纪原油的碳同位素值分布在一33.4‰～一36.1‰
范围内,平均值为一34.8‰;而奥陶系原油的碳同位
素值分布范围为一28.3‰～一30.4%0,平均值为一
29.2%0[1引,显然奥陶系原油发生了"C的突然富集.
Andvusevich等(1998)注意到了上述变化,并将之
归因于高丰度粘球形藻(Prisca)对奥陶系干酪根的
贡献.因为粘球形藻含有很高的类脂化合物组分,
因而具有抗分解能力非常强的有机壁.许多学者都
认识到奥陶系烃源岩及其生成原油在全球范围内具
有相似性,并认为这与粘球形藻作为主要生油母质
有关[2 .在塔里木盆地寒武一奥陶系烃源岩中业
已发现富含粘球形藻(Gloeocapsa)等蓝藻和细菌化
石等的存在,它们常常形成叠层石藻碳酸盐岩和灰
泥丘(mud mound)凝块L7矗'..
另一方面,许多学者发现,在美国中部地区中晚
奥陶世Caradocian阶,无机碳和有机碳分别产生了
2.5‰和8‰的碳同位素正向偏移[. .",并将之归
因于两个主要原因:1)粘球形藻相对于其它奥陶世
有机质而言富集n C[3s].作为Cyanobacterium[. ,
较其它光合自养生物更富集n C[4..,最高可达
7%0【3. ;2)有机质埋藏速率的增加和地表水CO:浓
度的降低,导致海洋藻类碳同位素分馏的降
低[3 ¨.通常,低CO:浓度或代表植物繁盛的很高
的藻类生长速率往往导致海洋浮游植物较小的碳同
位素分馏[北 ' 而且导致藻类富集nC[.. ;而上述艿n
C值呈正向变化的现象在许多地方均有所发现,这
可能反映了广泛的克拉通范围或全球范围内CO:
浓度的变化.特别是无机碳也具有正向偏移,一定
程度上说明环境的影响是不容忽视的.
4结论
原油,作为有机碳循环的富集产物――化石燃
料,同其它沉积有机质一样,记录了地球生物圈,水
圈与大气圈中古环境和古气候的变化信息.轮南油
田奥陶纪来源的原油富集nC,而三叠纪原油呈亏
损nC的现象与世界各地范围内原油碳同位素值的
地史演变规律相吻合.
对三叠纪原油而言,主要受二叠纪末期发生的
全球范围内的海退和岩浆大量喷发及火山活动等影
响,导致大气Pc 增高,同位素分馏系数增大,致使
有机质碳同位素值呈负向偏移,造成原油碳同位素
偏轻;而在奥陶纪,地表水CO:浓度的降低导致同
位素分馏降低,有机质碳同位素值呈正向偏移,加之
特有的异常富集nC的高丰度粘球形藻的生烃贡
献,造成奥陶纪原油碳同位素偏重.
在不否认母源输入不同的前提下,在地史中两
个截然相反的古环境条件下,原油碳同位素值分别
呈正向变化和负向变化共同造成了上述奥陶纪和三
叠纪原油碳同位素值的分布;这种解释比成熟度影
响具有更高的可信度.同时,可以看出分子级的单
体碳同位素分析对于揭示古环境,古气候变迁具有
独特的作用.
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UNUSUAL DISTRIBUTIoN oF STABLE CARBoN ISoTOPE
CoMPoSITIoNS FoR N―ALKANES oF oRDoVICIAN AND
TRIASSIC CRUDE OILS FROM LUNNAN OILFIELD.TARIM
BASIN,NW CHINA:PA oENVIRoNMENTAL IMPLICATIoNS
LU Hong,SUN Yong-ge,PENG Ping-an
(State Key Laboratory of Organic Geochemistry,Institute of Geochemistry,
Chinese Academy of Sciences,Guangzhou,Guangdong 510640,China)
Abstract:Compound specific carbon isotope analysis was conducted for crude oils collected from fl drilling
wel1 and the entire oilfield at Lunnan,Tarim Basin,NW China,and the results demonstrated that there
was an unusual distribution of "C showing that carbon isotope was enriched in Ordovician oils and deple―
ted in Upper Triassic oils.This unusua1 distribution is consistent with the distribution and evolution of
carbon isotope of crude oils from all over the world in geological history,and cannot be explained by sim―
ply utilizing conventional models based on the differences in organic facies or sources,maturity,deposi―
tional environment,or migration fractionation,etc.,in consideration of the great span in geologic times―
cale between Ordovician and Triassic periods.It is illustrated from fl survey of geochemical literature that
the unusual distribution of stable carbon isotope of crude oils was associated with the global paleoenviron―
mental changes such as in atmospheric CO2 and algae growth rates,etc.,and was indeed resulted from the
combination of the positive excursion of "C values in Ordovician period and the negative excursion in Tri―
assic period.Crude oils,as fl product of sedimentation and fl kind of fossil fuels,recorded the paleoenvir―
onmental and paleoclimatical changes in geological history,their stable carbon isotope is also controlled by
these changes.
Key words:unusual distribution;stable carbon isotope~global paleoenvironmental changes;Lunnan oil―
field;Tarim Basin
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